Elektronen-Rekollision in Echtzeit auf einen Schlag verfolgt

Eine neue, am MPIK entwickelte Methode erlaubt, die Bewegung eines Elektrons in einem starken Infrarot-Laserfeld in Echtzeit zu verfolgen, und wurde am MPI-PKS in Kooperation zur Bestätigung theoretischer Quantendynamik angewandt.

Der Ansatz verknüpft das Absorptionsspektrum des ionisierenden Extrem-Ultraviolett-Lasers mit der durch den nachfolgenden Nahinfrarot-Puls angetrieben Bewegung der freien Elektronen. Die Elektronenbewegung lässt sich hier klassisch beschreiben, obwohl es sich um ein Quantenobjekt handelt. In Zukunft kann die am Beispiel von Helium gezeigte Methode auf komplexere Systeme wie größere Atome oder Moleküle für einen breiten Intensitätsbereich erweitert werden.

Die Erzeugung hoher Harmonischer, d. h. die Umwandlung von optischem oder Nah-Infrarot-Licht (NIR) in den extrem ultravioletten (XUV) Bereich, ist für die Physik starker Felder von grundlegender Bedeutung, da es sich um einen extrem nichtlinearen Prozess handelt. In dem bekannten Drei-Stufen-Modell ionisiert das antreibende Lichtfeld (1) das Elektron durch Tunnelionisation, (2) beschleunigt es weg und wieder zurück zum Ionenrumpf, mit welchem es (3) zusammenstößt (Rekollision) und XUV-Licht aussendet, wenn es rekombiniert. In einem neuen experimentellen Ansatz am Heidelberger Max-Planck-Institut für Kernphysik (MPIK) haben Physiker aus der Abteilung von Thomas Pfeifer den ersten Schritt durch eine Ionisation durch einzelne XUV-Photonen ersetzt, was einen zweifachen Vorteil hat: Erstens kann man den Zeitpunkt der Ionisation relativ zur Phase des NIR-Pulses frei wählen, wohingegen Tunnelionisation nur im Feldmaximum stattfindet. Der extrem kurze XUV-Puls ist nur einige Hundert von Attosekunden kurz und ermöglicht so einen kontrollierbaren und gut definierten Startzeitpunkt. Zweitens kann der NIR-Laser auf niedrige Intensitäten heruntergeregelt werden, bei denen eine Tunnelionisation praktisch nicht mehr möglich ist. Dies ermöglicht die Untersuchung der vom Laserfeld getriebenen Elektronenrekollision im Grenzfall niedriger Intensität.

Die hier verwendete Technik nutzt Attosekunden-Absorptionsspektroskopie (Abb. 1) in Kombination mit der Rekonstruktion des zeitabhängigen Dipolmoments, welche zuvor in der Gruppe um Christian Ott [1] für gebundene Elektronen entwickelt wurde. Diese Technik wurde nun auf freie Elektronen ausgedehnt und das zeitabhängige Dipolmoment mit der klassischen Bewegung (Trajektorien) der ionisierten Elektronen verbindet. „Unsere neue Methode, angewandt auf Helium als Modellsystem, verknüpft das Absorptionsspektrum des ionisierenden Lichts mit den Elektronentrajektorien“, erklärt Doktorand Tobias Heldt. „Dadurch können wir die ultraschnelle Dynamik mit einer einzigen spektroskopischen Messung untersuchen, ohne dass wir eine variable Zeitverzögerung durchfahren müssen, um die Dynamik Bild für Bild zusammenzusetzen.“

Die Messungen zeigen, dass bei bestimmten experimentellen Parametern die Wahrscheinlichkeit für eine Rekollision höher sein kann, wenn die Lichtwelle nicht linear, sondern zirkular polarisiert ist. Dies ist eine kontraintuitive Erkenntnis, die jedoch theoretisch vorhergesagt wurde. Klassische Simulationen, durchgeführt von Jonathan Dubois und Gabriel M. Lando am MPI-PKS in Dresden, rechtfertigen diese Interpretation: Bahnen mit wiederholten Rekollisionen. Abb. 2 zeigt eine klassische Trajektorie (grün) im Vergleich zu Änderungen in der Wahrscheinlichkeitsverteilung der Quanten-Wellenpakete des Elektrons (Hintergrund), die nach der Ionisierung durch den XUV-Puls (violett) das Atom verlassen und durch das NIR-Feld (rot) hin und her getrieben werden. Jeder (erneute) Zusammenstoß des Elektrons mit dem Heliumatom (grüne Linie schneidet die weiße Mittellinie) führt zu einer charakteristischen Änderung und Erhöhung des zeitabhängigen atomaren Dipols (schnelle rot-blaue Oszillation in der Nähe der Mittellinie), was sich durch Attosekunden-Absorptionsspektroskopie experimentell aufzeichnen lässt.

Gruppenleiter Christian Ott zeigt sich optimistisch, was das zukünftige Potenzial dieses neuen Ansatzes angeht: „Generell erlaubt unsere Technik die Erforschung der lasergetriebenen Elektronenbewegung in einem neuen Bereich mit geringerer Intensität, und sie könnte auf verschiedene Systeme angewendet werden, z.B. zur Untersuchung der lasergetriebenen Elektronendynamik in größeren Atomen oder Molekülen.“

Wissenschaftliche Ansprechpartner:

Tobias Heldt
Tel.: +496221 516-490
E-Mail: tobias.heldt@mpi-hd.mpg.de

PD Dr. Christian Ott
Tel.: +496221 516-577
E-Mail: christian.ott@mpi-hd.mpg.de

Prof. Dr. Thomas Pfeifer
Tel.: +496221 516-380
E-Mail: thomas.pfeifer@mpi-hd.mpg.de

Originalpublikation:

Attosecond real-time observation of recolliding electron trajectories in helium at low laser intensities
Tobias Heldt, Jonathan Dubois, Paul Birk, Gergana D. Borisova, Gabriel M. Lando, Christian Ott, and Thomas Pfeifer
Physical Review Letters 130, 183201 (2023). DOI:https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.130.183201

Weitere Informationen:

https://www.mpi-hd.mpg.de/mpi/de/forschung/abteilungen-und-gruppen/quantendynami… Gruppe „Angeregte Atome & Moleküle in starken Feldern“ am MPIK

https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.121.173005 [1] Real-Time Reconstruction of Strong-Field-Driven Dipole Response, V. Stooß et al., Phys. Rev. Lett. 121, 173005 (2018)

http://www.mpi-hd.mpg.de