"Very important paper" Heidelberger Forscher in der "Angewandten Chemie"

Im Rahmen des Sonderforschungsbereichs 623 „Molekulare Katalyse“ (Sprecher Prof. Dr. Peter Hofmann) versucht das Team in Zusammenarbeit mit den Gruppen von Prof. R. Krämer und Dr. A. Mokhir (beide Anorganische Chemie), katalytische Reaktionen an Metallkomplexen mit Hilfe der Einzelmolekülfluoreszenzspektroskopie zu beobachten. Hierbei stehen die Forscher zunächst vor dem Problem, Metallkomplexe so zu präparieren, dass unterschiedliche Zustände einzelner Komplexe beobachtet werden können. In der Veröffentlichung beschreibt die Gruppe die Präparation eines Kupfer-Sensors, dessen Fluoreszenz durch Bindung eines Kupferions ausgeschaltet wird.

Der Sensor wurde an eine Glasoberfläche gekoppelt, um den zeitlichen Ablauf der Bildung und des Zerfalls eines einzelnen Kupferkomplexes mit Hilfe der Einzelmolekülfluoreszenzspektroskopie verfolgen zu können. Während im Ensemble mit zunehmender Kupfer-Konzentration die Fluoreszenz stetig abnimmt, beobachten die Autoren an einzelnen Kupferkomplexen den statistischen Übergang zwischen dunklen und hellen Zuständen, die sie direkt mit der Bildung oder dem Zerfall des Kupferkomplexes in Verbindung bringen konnten. Während die Dauer der hellen Zustände (freier Ligand ohne Kupfer) mit steigender Kupfer-Konzentration immer kürzer wird, bleibt die Dauer der dunklen Zustände (Ligand an Kupfer gebunden) bei steigender Kupfer-Konzentration konstant.

Durch statistische Auswertung der zeitlichen Abfolge und Dauer von hellen und dunklen Zuständen konnten sie erstmals die Kinetik der Bildung und des Zerfalls von Kupferkomplexen im thermodynamischen Gleichgewicht messen. Die Einzelmolekülfluoreszenzspektroskopie hat sich vor allem in den Bereichen der Molekularbiologie und der Biochemie zu einem wichtigen Werkzeug zur Beobachtung von Prozessen an Enzymen und Proteinkomplexen entwickelt, während sie im Bereich der klassischen Chemie bisher eine nur untergeordnete Rolle spielt.

Mit den nun aufgezeigten Methoden und der Ausnutzung photophysikalischer Prozesse demonstrieren die Heidelberger Forscher erstmals, dass auch homogene chemische Reaktionen der Beobachtung einzelner Moleküle zugänglich sind. Hiermit eröffnen sich im Bereich der homogenen chemischen Reaktionen, vor allem im Bereich der homogenen Katalyse, neue Perspektiven zur Beobachtung komplexer Reaktionsdynamiken, die bisher nur schwer zugänglich waren. Daher wurde die Veröffentlichung von den Gutachtern in der „Angewandten Chemie“ auch als „very important paper“ eingestuft. Darüber hinaus wurde der Publikation das Inside Cover gewidmet (S. 3157). Die Arbeiten wurden durch den SFB 623 (DGF) finanziell gefördert und durch die offenen Diskussionen innerhalb dieses Forscherverbundes wesentlich unterstützt.

Alexander Kiel, Janos Kovacs, Andriy Mokhir, Roland Krämer, Dirk-Peter Herten (2007), Direct Monitoring of Formation and Dissociation of Individual Metal Complexes by Single-Molecule Fluorescence Spectroscopy, Angewandte Chemie Intl. Ed., 23. April 2007, 46, 3363-3366. DOI: 10.1002/anie.200604965

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