Ein leistungsfähiges Lasersystem für anspruchsvolle Experimente in der Attosekunden-Forschung

Die Attosekunden-Forschung hat unseren Blick auf zeitabhängige Prozesse in der mikroskopischen Welt, die von den Regeln der Quantenmechanik beherrscht wird, revolutioniert. Der technische Durchbruch, der diese Entwicklung ermöglicht hat, basiert auf der Erzeugung von sehr kurzen Laserpulsen, die nur wenige Schwingungen des elektrischen Felds lang sind.

Derartig kurze Laserpulse haben, wenn sie fokussiert werden, elektrische Feldstärken, die mit denen vergleichbar sind, die Elektronen in Atomen und Molekülen spüren. Gleichzeitig lässt sich der zeitliche Verlauf der Feldstärke sehr genau kontrollieren. Obwohl ultrakurze Laserpulse schon seit längerem in einigen Laboren weltweit zur Erforschung von Licht induzierten dynamischen Prozessen eingesetzt werden, bleiben viele Fragen aufgrund der niedrigen Datenrate und des damit einhergehenden niedrigen Signal-zu-Rausch-Verhältnisses gängiger Lasersysteme unbeantwortet.

Am Max-Born-Institut ist kürzlich ein leistungsstarkes Lasersystem aufgebaut worden, das mit 100 kHz eine mehr als 10fach höhere Wiederholrate hat und gleichzeitig Laserimpulse erzeugt, die typischerweise in Attosekunden-Experimenten eingesetzt werden. Dieses neue Lasersystem wird sowohl eine neue Klasse von Experimenten an einfachen atomaren und kleinen molekularen Systemen als auch hochgenaue Untersuchungen an komplexeren Molekülen ermöglichen.

Die Attosekunden-Forschung ist in den letzten 15 bis 20 Jahren entstanden, nachdem Lichtpulse im extremen ultravioletten (XUV) Spektralbereich des elektromagnetischen Spektrums mit einer Pulsdauer von einigen 100 Attosekunden (1 as = 10 hoch -18 s) zur Verfügung standen. Durch diese extrem kurzen Lichtpulse haben Forscher einen ganz neuen Einblick in die Bewegung von Elektronen in Atomen, Molekülen und Festkörpern erhalten. Sie machen sich hierbei die Pump-Probe-Technik zunutze: Das untersuchte System wird zunächst durch einen „Pump“-Laserpuls angeregt und dann zeitlich verzögert durch einen zweiten „Probe“-Puls (z.B. durch Ionisation des Systems) abgefragt.

Die durch den Probepuls induzierte Dynamik kann man durch Wiederholung des Experiments bei verschiedenen Verzögerungszeiten abbilden. Mit Hilfe dieser Technik wurde in den letzten Jahren eine Reihe von eindrucksvollen Ergebnissen zu Fragen der Licht induzierten ultraschnellen Ladungsmigration, der Multielektronen-Korrelationen und der Kopplung von elektronischen und nuklearen Freiheitsgraden, erzielt. Typischerweise wird bei diesen Experimenten die Geschwindigkeitsverteilung der durch die Pump-Probe-Sequenz erzeugten Elektronen oder Ionen detektiert oder die Änderung der XUV-Absorption in Abhängigkeit der Pump-Probe-Verzögerung aufgezeichnet.

Oft sind die Licht induzierten Prozesse recht komplex, so dass die Messung nur einer Größe nicht ausreicht und die Interpretation der Ergebnisse bisweilen nur unvollständig gelingt. Ein großer Fortschritt ist bereits vor einigen Jahren durch die Entwicklung des sogenannten „Reaktionsmikroskops“ erzielt worden. Mit dieser Apparatur ist es möglich, die volle dreidimensionale Geschwindigkeitsverteilung aller im Pump-Probe-Prozess erzeugten Elektronen und Ionen zu vermessen. Hierzu müssen die geladenen Teilchen in Koinzidenz detektiert werden. Nachteil dieser Messtechnik ist, dass die Signalrate sehr klein sein muss, d.h. dass nur 10 % bis 20 % der Laserschüsse zur Erzeugung eines Elektron-Ionen-Paars führen dürfen. Bei gängigen Lasersystemen führt dies zu sehr langen Messzeiten.

Lichtpulse mit einer Dauer im Attosekunden-Bereich werden erzeugt, wenn atomares Edelgas mit einem intensiven infraroten (IR) Laserpuls wechselwirkt. Diesen Prozess nennt man „Erzeugung hoher Harmonischer“ (engl. high-order harmonic generation (HHG)). Wichtig ist hierbei, dass der IR-Puls nur wenige Oszillationen des elektrischen Felds lang ist, für IR-Pulse typischerweise kürzer als 10 fs (1 fs = 10 hoch -15 s), und der genaue zeitlich Verlauf der Feldstärke (sogenannte „Carrier-Envelope-Shape“ (CEP)) kontrolliert wird. Ein typischer Aufbau zur Erzeugung derartiger Pulse besteht aus einem Titan:Saphir-Verstärkersystem mit aktiver Kontrolle der Pulsform und anschließender Pulsverkürzung durch nicht-lineare Prozesse in einer Gas gefüllten Hohlfaser. Diese weit verbreiteten Systeme haben jedoch aufgrund von thermischen Problemen begrenzte Wiederholraten bis zu maximal 10 kHz.

Kürzlich haben Forscher am Max-Born-Institut in Zusammenarbeit mit Kollegen beim Norwegian Defence Research Establishment ein Lasersystem entwickelt und aufgebaut, das bei sehr viel höheren Wiederholraten im Vergleich zu typischen Titan:Saphir-Verstärkern betrieben werden kann. Es eignet sich daher perfekt für Pump-Probe-Experimente mit ausgefeilten Detektionstechniken, wie die koinzidente Messung von Elektronen- und Ionengeschwindigkeiten in einem „Reaktionsmikroskop“.

Das neue Lasersystem basiert auf dem Prinzip des nicht-kollinearen optisch-parametrischen Verstärkers (engl. noncollinear optical parametric amplifier (NOPA)). In einem parametrischen Verstärker wird die Energie eines starken Anregungspulses durch die nichtlineare Wechselwirkung in einen optischen Kristall in einen schwachen Signalpuls transferiert. Bei diesem Prozess muss sichergestellt sein, dass alle Photonen der Signalfrequenz mit der gleichen Phase abgestrahlt werden und sie sich kohärent überlagern, während der Signalpuls durch den Kristall wandert. Dies nennt man Phasenanpassung. Die Güte der Phasenanpassung bestimmt die Verstärkung und die Bandbreite des Signalpulses. Um die verstärkte Bandbreite zu maximieren, werden der Anregungs- und Signalpuls unter einem kleinen Winkel in den Kristall geschickt. Hierdurch ist es möglich sehr kurze, nur wenige Zyklen lange Pulse zu verstärken. Da die nichtlineare Wechselwirkung instantan im Kristall abläuft, wird die Energie des Anregungspulses weder gespeichert noch absorbiert, d.h. es gibt so gut wie kein thermisches Aufheizen. Daher sind NOPA-Verstärker hervorragend für hohe Wiederholraten geeignet.

In dem in einer Veröffentlichung in Optics Letters (https://doi.org/10.1364/OL.42.002495) vorgestellten Lasersystem verstärken die Wissenschaftler ultrakurze, CEP-stabile Pulse mit sehr niedriger Pulsenergie von einem Titan:Saphir-Oszillator in einen NOPA-Verstärker, der von einem kommerziellen Yb:YAG-Scheiben-Laser mit hoher Wiederholrate angeregt wird. Der parametrische Verstärkungsprozess erlaubt es nun einen großen Anteil (ca. 20 %) der Pulsenergie des Anregungslasers auf den ultrakurzen, CEP-stabilen Puls zu übertragen. Das NOPA-System ist daher in der Lage 240 μJ Pulsenergie mit einer Wiederholrate von 100 kHz zur Verfügung zu stellen. Bei einer zentralen Wellenlänge von 800 nm erreicht das System eine mittlere Leistung von 24 W. Nach der Komprimierung, Filterung störender 2. Harmonischer sowie weiterer optischer Elemente zur Intensitätskontrolle stehen CEP-stabile Pulse mit einer Energie von 190 μJ (19 W mittlere Leitung) und 7 fs Pulsdauer (d.h. 2.6 Zyklen) für Experimente zur Verfügung. Das System wind in der nächsten Zukunft zur Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) eingesetzt mit dem Ziel der Erzeugung isolierter Attosekunden-Pulse. Es bildet die Grundlage für einen neuen Attosekunden-Pump-Probe-Messplatz mit koinzidenter Detektionstechnik.

Publikation:
“CEP-stable few-cycle pulses with more than 190 μJ of energy at 100 kHz from a noncollinear optical parametric amplifier”
Federico J. Furch, Tobias Witting, Achut Giree, Chao Luan, Felix Schell, Gunnar Arisholm, Claus P. Schulz, and Marc J. J. Vrakking
Optic Letters 2017, Vol. 42, Issue 13, https://doi.org/10.1364/OL.42.002495

Kontakt:
Max-Born-Institut für Nichtlineare Optik und Kurzzeitspektroskopie (MBI)
Dr. Federico Furch, Tel. (030) 6392 1277, furch@mbi-berlin.de
Dr. Tobias Witting, Tel. (030) 6392 1228, witting@mbi-berlin.de
Dr. Claus-Peter Schulz, Tel. (030) 6392 1252, cpschulz@mbi-berlin.de
Prof. Dr. Marc Vrakking, Tel. (030) 6392 1200, marc.vrakking@mbi-berlin.de

https://doi.org/10.1364/OL.42.002495