Forscher erproben neue Untersuchungsmethode für Abfälle aus der Stilllegung von Kernkraftwerken

Gesucht: schwer messbare Radionuklide

Wenn ein Kernkraftwerk stillgelegt und zurückgebaut wird, stellt der Umgang mit der verbleibenden Radioaktivität eine der größten Herausforderungen dar. Der Betrieb der Anlage führt dazu, dass bestimmte Komponenten und bauliche Strukturen mit radioaktiven Stoffen, auch als Radionuklide bezeichnet, belastet sind.

Neben der Kontamination von Oberflächen spielt dabei ein als Aktivierung bezeichneter Prozess eine wichtige Rolle. Dabei werden ursprünglich nicht radioaktive Stoffe im Inneren von Bauteilen durch die während des Betriebs herrschende Neutronenstrahlung in Radionuklide umgewandelt.

Dieser Prozess führt beispielsweise dazu, dass im Biologischen Schild, einer rund ein bis zwei Metern dicken Betonstruktur, die den Reaktordruckbehälter umgibt, Radionuklide wie das Kalzium-41 entstehen. Ein Teil des Betons muss deshalb nach der Stilllegung als radioaktiver Abfall entsorgt werden.

Möglichst genau zu wissen, welche Radionuklide in welcher Menge in Anlagenteilen vorhanden sind, ist für viele Aspekte der Stilllegung wichtig – etwa für die Planung des Strahlenschutzes oder die Wahl geeigneter Methoden für die Dekontamination von Komponenten.

Entscheidend ist dieses radioaktive Inventar auch dafür, welche Materialien aus dem Rückbau wiederverwendet bzw. als konventioneller Abfall entsorgt werden können und welche als radioaktiver Abfall einzuordnen sind. Für die Bestimmung des radioaktiven Inventars spielen Messungen eine wesentliche Rolle.

Die Messung oberflächlicher Kontaminationen stellt dabei meist kein Problem dar. Schwieriger gestaltet sich dagegen die Messung der Radionuklide innerhalb aktivierter Strukturen. Vor Ort können von diesen Radionukliden nur diejenigen gemessen werden, die Gammastrahlung aussenden. Für die Bestimmung der übrigen wird in diesen Fällen auf sogenannte Leitnuklide und Nuklidvektoren zurückgegriffen.

Dahinter steht die Erkenntnis, dass in bestimmten Anwendungsfällen – etwa in der Wand des Biologischen Schilds – Gammastrahler und andere, schwerer messbare Radionuklide in einem bestimmten Mengenverhältnis auftreten. Aus der Menge des leicht messbaren Leitnuklids lässt sich so die Menge der übrigen Radionuklide bestimmen.

Diese Methode stößt allerdings unter bestimmten Umständen an Grenzen. Hat das Leitnuklid eine kurze Halbwertszeit und zerfällt deshalb schneller als die übrigen Nuklide des Vektors, kann bereits nach einigen Jahren die verbleibende Menge des Leitnuklids zu gering sein, um gemessen zu werden. Ein ähnliches Problem stellt sich, wenn als Leitnuklid nur ein Element in Frage kommt, das von vornherein nur in sehr geringen Spuren vorhanden ist.

Eins zu 10 Billiarden

Forscher der Gesellschaft für Anlagen- und Reaktorsicherheit (GRS) haben sich deshalb zum Ziel gesetzt, das radioaktive Inventar von aktiviertem Beton mit einer der genauesten Methode zu untersuchen, die derzeit zur Bestimmung kleinster Stoffmengen zur Verfügung steht. In einem Forschungsprojekt, das mit Mitteln des Bundesumweltministeriums gefördert wird, nutzen die Fachleute dazu gemeinsam mit Wissenschaftlern der Abteilung Nuklearchemie und des Instituts für Kernphysik der Universität zu Köln die sogenannte Beschleuniger-Massenspektrometrie – kurz AMS (accelerator mass spectrometry).

Dabei wird die Substanz einer Messprobe zunächst in einen Ionenstrahl umgewandelt. Aus diesem Strahl werden dann in einem ersten Massenspektrometer die Ionen abgetrennt, die dieselbe Masse aufweisen wie das gesuchte Radionuklid. Bei den danach verbleibenden Ionen kann es sich aber sowohl um einzelne Atome als auch um ionisierte Moleküle mit derselben Masse handeln.

An dieser Stelle kommt der Beschleuniger ins Spiel: Er sorgt dafür, dass alle Molekülverbindungen zerstört werden, so dass nur noch ein Strahl aus einzelnen ionisierten Atomen übrig bleibt. Dieser Strahl wird dann in einem zweiten Massenspektrometer erneut anhand der Masse gefiltert, so dass am Ende nur die gesuchten Nuklide in einem Detektor gezählt werden.

Mit dieser Methode lässt sich äußerst präzise messen. Konkret bedeutet das: Mit der AMS ließe sich ein einzelnes Radionuklid in einer Menge von bis zu 10 Billiarden anderen, nicht radioaktiven Nukliden aufspüren. Auf die Idee, diese Messmethode für die Untersuchung von Abfällen aus der Stilllegung von Kernkraftwerken zu nutzen, hat die Forscher die Geschichte der „Eismumie Ötzi“ gebracht: „Bei Ötzi wurde mit einem Beschleuniger-Massenspektrometer gemessen, wieviel Kohlenstoff-14 in seinen Überresten zu finden ist.

Früher hat man für solche Messungen noch Verfahren wie die Flüssigszintillation genutzt, die bislang auch noch in der Kerntechnik angewendet wird. Inzwischen ist die AMS bei der Altersbestimmung oder der Spurenanalyse in der Klimaforschung das Mittel der Wahl – das Verfahren ist einfach deutlich präziser und weniger aufwendig als die übrigen. Deshalb lag es für uns nahe, das auch auf unsere Fragestellungen anzuwenden“, erklärt der Physiker Matthias Dewald, der das Projekt bei der GRS leitet.

Forschungsreaktor als Zeitraffer

Aktuell werten die Forscher in einer der zwei AMS-Anlagen der Universität Köln Beton-Proben aus, die zuvor im Forschungsreaktor TRIGA in Mainz bestrahlt wurden. „Dort können wir innerhalb von Sekunden bis zu einigen Minuten zu einer Aktivierung der Proben kommen, wie sie in einem Kernkraftwerk erst nach vielen Jahren Betriebszeit erreicht ist. Der TRIGA ist für uns so etwas wie ein Zeitraffer“, so Dewald.

Um in den Proben verschiedene Konzentrationen der gesuchten Radionuklide zu erzeugen, wurde die Dauer der Bestrahlung variiert. Als konkrete Zielmarke haben sich die Wissenschaftler eine Konzentration des Radionuklids Kalzium-41 in der Größenordnung zwischen Eins zu 10 Milliarden und Eins zu einer Billion gesetzt. Dies entspricht ungefähr der Konzentration, die nach der Stilllegung eines Kernkraftwerks im Biologischen Schild zu finden ist.

Zusätzlich zu den AMS-Messungen werden einige der Proben auch mithilfe der Gammaspektroskopie ausgewertet. Diese Methode macht sich den Umstand zunutze, dass jedes Radionuklid, das Gammastrahlen emittiert, dies in einem ganz spezifischen Energiebereich tut. In dem Projekt können die Wissenschaftler anhand dieses „energetischen Fingerabdrucks“ ermitteln, welche Gammastrahler sich in welchen Mengenverhältnissen in den Proben befinden. Zusammen mit den Ergebnissen aus der AMS wird es damit möglich zu prüfen, wie realitätsnah die bislang verwendeten Nuklidvektoren sind. Daneben lässt sich auch klären ob andere, sehr langlebige Radionuklide wie das Kalzium-41 als Leitnuklide in Frage kommen.

Erste neue Erkenntnisse

Die ersten Analyseergebnisse bestätigen nach Einschätzung von Matthias Dewald den Ansatz, auf das für die Kerntechnik neue Verfahren zu setzen: „Wir konnten bereits erste Unterschiede zwischen den von uns gemessenen Radionuklid-Zusammensetzungen und Nuklidvektoren feststellen, die uns aus der Literatur bekannt sind. Wie relevant diese Unterschiede sind und ob das Konsequenzen für die Freimessung von Stilllegungs-Abfällen hat, lässt sich aber heute noch nicht sagen – da liegt noch Arbeit vor uns.“

In der nächsten Projektphase sollen Proben aus den Biologischen Schilden zweier stillgelegter Reaktoren untersucht werden, um die Ergebnisse aus den vorangegangenen Untersuchungen weiter abzusichern. Bis Ende 2019 soll das Projekt abgeschlossen sein. Ein ausführlicher Bericht soll Anfang 2020 veröffentlicht werden.

Auf längere Sicht streben Dewald und seine Kollegen einen Materialwechsel an: Nach dem Beton soll mittels AMS aktiviertes Graphit untersucht werden, das in Reaktoren verbaut wurde. Das findet sich nicht nur in Reaktoren der Tschernobyl-Baulinie RBMK, sondern wurde auch in Deutschland im Hochtemperaturreaktor THTR-300 in Hamm und in mehreren Forschungsreaktoren verwendet.